1. 本选题研究的目的及意义
γ-戊内酯(GVL)作为一种重要的生物质平台化合物,具有良好的溶解性、稳定性和生物降解性,在燃料、医药、香料等领域有着广泛的应用前景。
传统上,GVL的制备主要依赖于化学合成法,但该方法存在环境污染严重、原料成本高等问题。
近年来,以生物质为原料,通过催化转化制备GVL成为研究热点,其中,乙酰丙酸甲酯(MLA)作为一种重要的生物质衍生物,其催化加氢制备GVL具有原子经济性高、环境友好等优势,受到越来越多的关注。
2. 本选题国内外研究状况综述
近年来,利用可再生资源制备γ-戊内酯(GVL)受到广泛关注,其中乙酰丙酸甲酯(MLA)加氢制GVL被认为是最有前景的途径之一。
该反应的关键在于高效催化剂的开发。
1. 国内研究现状
3. 本选题研究的主要内容及写作提纲
1. 主要内容
1.酸位点(酸-金属)MOF基催化剂的制备与表征:采用溶剂热法等方法制备一系列不同酸类型、酸密度、金属位点的MOF基催化剂,并利用XRD、SEM、TEM、BET、NH3-TPD、XPS等技术对催化剂的结构、形貌、比表面积、孔径分布、酸性质以及金属价态等进行表征。
2.催化剂的催化性能评价:在固定床反应器中,以MLA为原料,考察催化剂对MLA加氢制GVL反应的催化性能,包括MLA转化率、GVL选择性、反应速率等,并探讨不同因素对催化剂性能的影响规律。
4. 研究的方法与步骤
本研究将采用如下方法与步骤:
1.催化剂制备:采用溶剂热法、浸渍法等方法制备一系列酸位点(酸-金属)MOF基催化剂,通过控制合成条件,调控催化剂的酸性质、孔道结构、金属位点等。
2.催化剂表征:采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、氮气吸附-脱附(BET)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、X射线光电子能谱(XPS)等技术对催化剂的物相组成、形貌结构、比表面积、孔径分布、酸性质、金属价态等进行表征分析。
3.催化性能评价:在固定床反应器中,以乙酰丙酸甲酯为原料,考察催化剂对乙酰丙酸甲酯连续催化制γ-戊内酯反应的催化性能,包括乙酰丙酸甲酯转化率、γ-戊内酯选择性、反应速率等。
5. 研究的创新点
本研究的创新点在于:
1.首次将酸位点(酸-金属)MOF基催化剂应用于乙酰丙酸甲酯连续催化制γ-戊内酯反应,为该反应提供了一种新型高效的催化剂体系。
2.通过调控催化剂的酸性质、孔道结构、金属位点等,揭示催化剂结构与催化性能之间的构效关系,为设计合成更高效的催化剂提供理论依据。
3.深入研究乙酰丙酸甲酯在酸位点(酸-金属)MOF基催化剂上的反应机理,为理解催化反应过程提供理论支持。
6. 计划与进度安排
第一阶段 (2024.12~2024.1)确认选题,了解毕业论文的相关步骤。
第二阶段(2024.1~2024.2)查询阅读相关文献,列出提纲
第三阶段(2024.2~2024.3)查询资料,学习相关论文
7. 参考文献(20个中文5个英文)
[1] 李春喜,王爱琴,陈亮,等.Zr-MOF负载SO42-/TiO2固体酸催化剂的制备及其催化酯交换合成碳酸二甲酯的性能[J].分子催化,2022,36(3):304-314.
[2] 张玉梅,张爱斌,王帅,等.MIL-101(Cr)负载磷钨酸催化剂的制备及其催化酯化性能[J].精细化工,2022,39(8):1645-1654.
[3] 孙凤娟,张胜红,李宁,等.Cu-BTC/Hβ复合固体酸的制备及其催化糠醛和乙酰丙酸甲酯合成γ-戊内酯[J].催化学报,2022,43(4):739-750.
